近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员傅强和慕仁涛团队在氧化物-氧化物界面催化研究方面取得了新的进展,发现单分散氧化锌在铬酸锌(ZnCr2O4)尖晶石表面限制(ZnOx)盖层可以解耦二氧化碳和氢的竞争活性,有效解决氧化物表面二氧化碳吸附毒化氢活化的问题,完成高效催化氢反应。相关成果发表在德国应用化学。
金属氧化物在氢催化反应中起着重要作用,有效调节其表面界面结构是提高氢催化反应特性的关键。在早期研究中,该团队特别利用氧化物与氧化物之间的页面限域效应,通过构建氧化物表面界面活性中心来调节氢气活性,有效增强催化氢反应的选择性和安全性。
在这项工作中,研究人员通过气相转移法在ZnCr2O4表面形成了单分散的ZnOx盖层结构,并制备了ZnCr2O4@ZnOx催化剂。原点红外等表征结果证明,ZnCr2O4@ZnOx可以在二氧化碳并存的情况下,通过均裂活性氢形成Zn?H。结果表明,ZnCr2O4@ZnOx催化剂中ZnCr2O4表面和ZnOx/ZnCr2O4界面提供了二氧化碳吸附点,而单分散ZnOx盖层则提供了氢分裂活性点,形成了稳定的ZnOx–这种双位点设计有效地解决了二氧化碳强吸附抑制氢活化的问题。
在723 在K反应条件下,ZnCr2O4@ZnOx催化剂显示出33%的二氧化碳转化率和100%的一氧化碳选择性,稳定运行超过150小时。
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