研究表明，解耦氢活性和二氧化碳吸附的新现象

近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员傅强和慕仁涛团队在氧化物-氧化物界面催化研究方面取得了新的进展，发现单分散氧化锌在铬酸锌(ZnCr2O4)尖晶石表面限制(ZnOx)盖层可以解耦二氧化碳和氢的竞争活性，有效解决氧化物表面二氧化碳吸附毒化氢活化的问题，完成高效催化氢反应。相关成果发表在德国应用化学。

金属氧化物在氢催化反应中起着重要作用，有效调节其表面界面结构是提高氢催化反应特性的关键。在早期研究中，该团队特别利用氧化物与氧化物之间的页面限域效应，通过构建氧化物表面界面活性中心来调节氢气活性，有效增强催化氢反应的选择性和安全性。

在这项工作中，研究人员通过气相转移法在ZnCr2O4表面形成了单分散的ZnOx盖层结构，并制备了ZnCr2O4@ZnOx催化剂。原点红外等表征结果证明，ZnCr2O4@ZnOx可以在二氧化碳并存的情况下，通过均裂活性氢形成Zn?H。结果表明，ZnCr2O4@ZnOx催化剂中ZnCr2O4表面和ZnOx/ZnCr2O4界面提供了二氧化碳吸附点，而单分散ZnOx盖层则提供了氢分裂活性点，形成了稳定的ZnOx–这种双位点设计有效地解决了二氧化碳强吸附抑制氢活化的问题。

在723 在K反应条件下，ZnCr2O4@ZnOx催化剂显示出33%的二氧化碳转化率和100%的一氧化碳选择性，稳定运行超过150小时。