对甲烷低温定向催化转化乙酸进行了研究

近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员邓德会、副研究员崔晓菊和研究员于良团队在甲烷低温催化转换研究方面取得了新的进展。该团队在低温甚至常温下，通过构建Rh-Fe双原子位点催化剂，完成了甲烷、一氧化碳和氧气在低温甚至常温下的直接定向偶联制乙酸。相关成果发表在《美国化学会志》上。

甲烷、一氧化碳和氧气直接偶联转换制备乙酸是天然气资源转换高附加值多碳化工产品的重要途径。虽然反应系统在低温条件下具有明显的热学优势，但受甲烷C-H键活化能垒高、氧分子解离难、C-C键偶联可控性差等关键科学问题，通过C-C键偶联实现甲烷低温高效定向制乙酸仍面临挑战。

前期，该团队通过模拟自然界甲烷单加氧酶的双核金属中心，构建了MoS2边硫位置限制区域的配位不饱和双Mo位点，完成了甲烷和氧气室温的C1含氧产物直接催化转化。在此基础上，该团队通过原子级精确调控策略，在低温甚至室温下，成功构建了MoS2晶格限域的Rh-Fe双原子位点催化剂，完成了甲烷、一氧化碳和氧气的定向偶联制乙酸。这种催化系统突破了传统工艺对高温条件的依赖，在25 甲烷、一氧化碳和氧气在OC柔和的环境中直接转换，乙酸的时空收率达到26.2。μmol gcat.-1 h-选择性高达90.3%，这个性能参数优于已经报道的类似催化系统。

Rh-Fe双原子位点MoS2限域不仅促进了氧气活性，C-H键的解离和C-C键的偶联协同完成，实现了甲烷、一氧化碳和氧气在低温甚至常温下选择性偶联转换乙酸的新反应路径。