研究表明固体电解质纳米尺度失效机制

近日，中国科学院金属研究所研究员王春阳联合加州大学尔湾分校教授忻获麟、麻省理工学院教授李巨在全固态电池失效机制研究方面取得重大突破。研究小组首次在纳米尺度上揭示了无机固态电解质中的软短路-硬短路转换机制及其背后的锂电池动力学，并在《美国化学会会刊》上发表了相关成果。

全固态锂电池有望在极低温、高温等极端环境下实现远超传统液体锂离子电池可靠性和能量密度的应用，而不是易燃的有机电解液，适应高容锂金属负极。前固态电解质本身的锂离子输送稳定性和锂分析引起的短路仍然是制约全固态电池发展的关键瓶颈之一。但由于光学显微镜、扫描电镜、同步辐射X显像等技术的空间分辨率限制，固态电解质短路失效的纳米尺度发源尚不清楚。

团队通过原点电镜观察表明，固态电解质内部缺陷诱发的锂金属沉淀和互连形成的电子通道直接导致固态电池短路，分为软短路和硬短路两个阶段。软短路源于锂金属在纳米尺度上的沉淀与瞬间连接，随着软短路的高频发生和短路容量的增加，固态电解质逐渐从名义上的电子绝缘物转变为类忆阻器的非线性电子导体状态，最终导致固态电池出现硬短路。在这个过程中，由缺陷引起的纳米尺度沉淀锂和“渗透”导致多晶固态电解质的发生。

基于这些发现，研究团队开发了无机/有机复合固态电解质，利用3D电子绝缘和机械弹性高聚物网络，有效抑制了固态电解质中锂金属的沉淀、相互连接和诱发的短路故障，显著提高了其电化学稳定性。

该研究为固态电解质的纳米尺度失效机制提供了全新的认识，为新型固态电解质的研发提供了理论依据，通过澄清固态电解质的软短路-硬短路转换机制及其与析锂动力学的内在联系。该研究还突出了先进散射电子显微术在处理能源领域关键科学问题方面的重要作用。