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作者提出动态多模式阳离子‑碳相互作用策略，调控电极‑电解液界面，实现碳电极上己二腈（ADN）高效电合成。传统体系中季铵盐可在双电层富集丙烯腈底物，但碳电极受烷基链长影响呈现火山型选择性规律，整体选择性弱于铅电极，且高过电位、大电流密度下选择性显著衰减，难以适配工业条件，仅具备过电位更低的优势。将季铵盐单条烷基链替换为苄基可大幅提升己二腈选择性，选择性峰值向长烷基链偏移，优于四丁基铵，该效果适用于多种高石墨化碳电极。烷基碳数≥8或替换为萘甲基时性能下降，证明适配的阳离子‑碳相互作用至关重要，还可进一步降低过电位，低电位下即可获得更高己二腈收率，高过电位与大电流密度仍可维持高选择性。同时苄基改性显著提升法拉第效率，‑1.03 V下最优法拉第效率达 72.9%，优于同条件铅基体系，碳与铅电极峰值产物电流密度接近，传质特性相当。尤为关键的是，在高底物转化率下，反应全程可稳定保持高选择性与法拉第效率，克服传统铅体系随丙烯腈消耗性能骤降的缺陷，展现出突出的工业化应用潜力。