科学家在常温下实现甲烷高效转化乙烷

近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员张福祥团队与清华大学教授唐俊旺团队合作，设计合成了Ni1-CEO2单原子光催化剂，实现了甲烷在室温下的高活性、高选择性制备，发现甲烷覆盖与C-C键偶联合乙烷的选择性之间存在明显的积极依赖关系。相关结果发表在《美国化学协会》上。

甲烷是天然气的主要原料，将其转化为高附加值化学品是极其重要的，但传统的干湿重组和费托合成需要在700℃以上的高温下进行。光催化技术可以在室温下激活惰性分子，但很难兼顾高效的C-H键活性，抑制过度氧化产生二氧化碳。助催化剂装饰是光催化甲烷转化的常用策略，不仅能促进电荷转移，抑制载流子复合，还能调节活性位点，促进化学吸附活性。其中，Au、据报道，Pd等贵金属助催化剂可以显著提高乙烷的选择性，但这种效应仅限于一些紫外光催化材料。

在这项工作中，研究人员结合DFT计算选择了3d单原子金属助催化剂，制备了单原子镍装饰氧化物氧化物催化剂(Ni1-CEO2)，完成了甲烷的有效转换和乙烷的制备。研究表明，负载单原子Ni助催化剂能有效促进光生电荷分离，CEO2光催化剂表面酸有利于CH4吸附，甲烷的覆盖率与C-C偶联乙烷的选择性成正比。

研究人员设计生产高效的Ni1-CEO2催化剂，在室温下连续350小时检测乙烷产率243μmol·g-1·h-1、以及约90%的选择性，优于已报道的非贵金属光催化剂系统。