磁电传感在柔性传感器领域具有巨大潜力，能够以极低的功耗精确检测电场和磁场。然而，其实际应用受到磁电效应较弱和整体性能有限的限制，尤其是在机械应变下。
在此，北京航空航天大学赵立东教授，刘明杰教授和李景教授等人通过界面共结晶策略制备了坚固的磁电聚合物-无机纳米复合材料。利用对钒二硒化物（VSe2）单层的重氮化学，在铁磁性VSe2和铁电聚偏二氟乙烯（PVDF）纳米晶体之间创建了亚分子级平整的界面。这种高度结晶的界面几乎没有可移动的聚合物链，从而限制了能量耗散并增强了界面能量传递。这种可扩展的复合膜展现出卓越的磁电性能，磁电容系数达到23.6%。这些膜能够实现超快速的磁电检测，与传统传感器相比，速度提高了近10倍，并为将热电制冷器等多功能材料集成到可穿戴设备中提供了机会。
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研究背景
近期的进展，包括原子尺度的逐层生长、超晶格制备以及在BaTiO3中通过界面诱导实现室温磁电效应，强调了通过材料设计和界面工程增强铁电和铁磁耦合的潜力。然而，当前的铁磁组分通常是刚性的无机材料，将结晶增强的组分策略限制在刚性超晶格中。将柔性聚合物纳入复合材料提供了多样性，但带来了挑战。在动态机械作用下，聚合物链发生段运动，通过内摩擦导致大量能量耗散。聚合物-无机界面处的高能量耗散极大地削弱了磁电效应。因此，制造具有强磁电耦合的柔性复合材料仍然是一个挑战。
传统的基于颗粒的磁电（ME）复合材料倾向于形成无序晶体，导致高能量耗散界面和弱磁电耦合。本文设计了一种层状ME薄膜，其亚分子级平整的界面整合了表面功能化的VSe2作为铁磁性纳米填料，这些纳米填料在聚合物基体中被排列到单层水平。这些薄膜由于含有高比例的有序β相PVDF纳米晶体和能量高效的界面，实现了强大的铁电性和磁电耦合（图1B）。为了实现这一点，使用了多功能的重氮化学来用紧凑的表面官能团功能化VSe2单层，利用VSe2的金属特性，这对于亲电偶联反应非常有利。
具体来说，具有室温铁磁性的电化学剥离VSe2单层被密集地功能化为对羧基苯基官能团。这种改性解决了表面能量引起的褶皱和聚集问题，从而在有机基体中产生了亚分子级平整的纳米片。这些无表面悬挂键的铁磁性纳米片在PVDF基体中表现出优异的相容性（高达25%重量比），确保了纳米复合材料内部的优异界面匹配。VSe2-COOH上的丰富羧基也为β相PVDF通过氢键提供了成核位点（图1C）。它们的均匀分散创造了大的比表面积，有利于通过剪切流动进行溶液加工取向。采用纳米限域退湿法（图1D），非晶态PVDF在VSe2-COOH纳米片上成核，聚合物链与纳米片在超润湿基底上共取向。这一过程使得PVDF在亚分子级平整界面内纳米结晶，产生了一种大规模的层状超晶格薄膜。这种相干界面，结合铁电PVDF和铁磁VSe₂-COOH单层中的高结晶度和高效能量传递，共同增强了溶液加工的超晶格，从而产生了巨大的磁电效应和卓越的整体传感性能。
图2：VSe2单层、VSe2-COOH单层和PVDF-VSe2-COOH超晶格的结构表征。
图3：PVDF-VSe2-COOH超晶格的结晶和界面相互作用表征。
图4：纳米复合材料的铁磁特性。
图5：磁电传感器的用途。
综上所述，本文通过界面共结晶诱导的强应变耦合效应，开发了一种能效高的柔性磁电（ME）聚合物-无机传感器，由平行排列的铁磁性VSe2-COOH单层和层状铁电PVDF纳米晶体组成，采用层状配置。VSe2-COOH纳米填料具有原子级厚度和强大的二维铁磁性，在PVDF基体中展现出良好的分散性和优异的界面匹配行为。采用纳米限域退湿诱导的有序纳米结晶协议，通过剪切流动，可以轻松实现平面内堆叠的亚分子级平整的VSe2-COOH纳米片和高度有序的结晶PVDF层，从而在大规模上形成磁电超晶格薄膜。制造的纳米复合膜展现出卓越的柔韧性、出色的机械性能和优越的磁电性能。此外，它们在可穿戴磁电传感器中展现出多功能应用，包括作为磁电容（MC）传感器的鼓舞人心的应用，基于集体磁电效应，提供高可控性和可操作性。本文的发现提供了磁电超晶格薄膜，为在微型化可穿戴设备中集成多功能材料（如热电制冷器）铺平了道路。这些磁电膜有望用于下一代可穿戴电子设备，其与热电设备的无缝集成使得磁电传感器设计中的热管理得到增强。
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