近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员邓德会、副研究员崔晓菊和研究员于良团队在一氧化氮电催化合成氨的研究中取得了新的进展。该团队创新性地构建了高压-电催化系统,开发了一种集成的铜纳米线阵型催化剂,具有独特的三维多级孔结构,在安培级电流强度下完成了一氧化氮电催化合成氨的高效长寿命。这项工作为有机废气中一氧化氮污染物的利用和绿色可持续的电合成氨技术提供了新的思路。相关成果发表在《自然-通信》中。
全球氮氧化物每年排放约6900万吨。(NOx),在这些工业生成过程中,己二酸和硝酸是一氧化氮的主要高浓度。(NO)排放源。同时,氨作为现代社会不可或缺的基础化学品,在化肥生产和中氮化工产品生产中发挥着关键作用。NO电化学复原合成氨反应为NO污染控制和合成氨的可持续发展提供了潜在的技术路径。然而,该技术仍然面临着NO在溶液中的低溶解性,严重限制了其传质效率,以及在电化学复原过程中制约合成氨法拉第效率的析氢副作用。
在这项工作中,团队设计和合成了一个集成的铜纳米线阵型电极,具有三维多级孔结构。结合自主研发的高压电化学反应设备,完成了一氧化氮高效电催化合成氨。当氨的部分电流强度达到1007毫安每平方厘米时,法拉第的效率仍然可以保持在96.1%,氨的生成速度可以达到每平方厘米每小时10.5毫摩尔,是常压下商用泡沫铜氨的生成速率的10倍以上。实验表征和理论计算结果表明,铜纳米线阵型电极的多级孔结构最大限度地暴露了活性位。
这项工作不仅为NO电催化合成氨在工业电流强度下提供了新的技术策略,也为其他气体小分子的高效电催化转换提供了新的思路。
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