拉曼散射是检测材料中元激发(如声子)和电子(激子)-光子和电子(激子)-声子相互作用的重要工具。在声子拉曼散射的量子图像中,进入光子激发一系列中间电子激发态,然后产生或吸收声子并释放能量移动的散射光子。这些中间电子激发态在拉曼散射量子路径中起着重要作用,决定了电子-光子、电子-声子相互作用矩阵元。由于光波长一般大于原子尺度,可以通过多级扩展来估计这些相互作用矩阵元。
20世纪60年代,英国物理学家R. Loudon保留了上述第一个多级类似的项目,即电偶非常相似,并建立了基于群论对称分析的拉曼张量,这构成了拉曼选择规则的基础。基于这种相似的层间键极化率模型,我们可以很好地理解超薄层状材料和范德华异质结中间声子的相对拉曼强度,具有跨维电耦合属性。在超薄层半导体材料中,实验只能观察到拉曼活性的奇数支层之间的呼吸声模型,而不能观察到拉曼禁止的偶数支层之间的呼吸声模型,这是基于对称的拉曼选择定律。在这种图像的半矩形式中,对光矩形式-
中国科学院半导体研究所研究员谭平恒团队利用开发低至2 cm-1拉曼光谱技术的超低波数和超高光谱区分,探讨了WS2等较厚层状半导体材料。、MoS2、MoSe2和MoTe2等层之间的呼吸声模式。当激发光和层状半导体材料的C激子能量产生共振时,实验观察到传统拉曼禁止的偶数支层之间的呼吸声模具的强度由材料厚度、激发光波长和材料与衬底之间的折射率不匹配调制而成。然而,这些实验结果不能基于电偶非常相似的理论框架来解释。由于系统电子能带结构的复杂性,科学家很难分析拉曼散射理论相互作用的矩阵元的高级项目,并定性解释实验结果。
事实上,层状半导体材料层之间呼吸模的原子位移场沿平面外的c轴方向形成驻波,使层状半导体材料具有天然的声腔。随着层状半导体材料厚度的增加,其声腔的驻波波矢或与光子波矢大小相同。这使得R. Loudon提出,电偶极近似理论的前提条件不再成立,破坏了基于电偶极近似确定的拉曼选择规则,从而观察到传统拉曼禁止的偶数支层之间的呼吸声模。层状半导体材料是一种天然的光学腔,在材料的上下表面多次反射和折射光和拉曼信号,使光场强度在空间上缘的C轴上重新分布。上述声子腔和光学腔效应的共同作用导致光子-电子和电子-声子在空间调制中的相互作用,使层之间的呼吸声子模具的强度受到材料厚度的调节和光波长度的激发射。
基于上述理论,研究进一步提出了光子-声子耦合空间的相关模型,包括空间调制光子-电子和电子-声子相互作用,考虑到声子腔驻波波矢和光子波矢的匹配程度,以及光学腔中光子-电子相互作用和电子-声子相互作用的前后空间调制干预的增强和干预的消除作用。该模型可定量解释层状半导体材料拉曼禁止声子模具的强度及其材料厚度、激发光波长和衬底的依赖性。
该研究解释了全新的光子-声子耦合拉曼散射理论,超越了传统电偶极近似拉曼张量理论,揭示了光子腔和声子腔工程控制的光子和声子场空间相关性对声子刺激的影响和重要性。
近日,相关研究成果入选编辑推荐文章,在《物理评论快报》上在线发表。研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院战略先导科技项目(B类)的支持。
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