P电子产生的石墨烯纳米结构中未配对的p电子π磁性具有弱自旋轨道耦合、长自旋相关时间和相关长度的特点,在自旋电子学和量子计算中具有潜在的应用价值。原子级精确设计控制纳米石墨烯链中自旋耦合的强度和方法,可以实现各种磁基结构。通常,纳米石墨烯π磁性通过锯齿边界等非凯库勒结构产生,反应活性高,合成困难。2021年,基于三角烯的自旋-1反铁磁链通过表面在位化学反应方法合成。然而,由于缺乏合适的结构单元和高效的聚合反应策略,其他磁基纳米石墨烯链的合成仍然面临挑战。其中,作为最基本的磁相互作用量子模型,自旋-1/2反铁磁海森堡链的实验结构有望为量子模拟和量子计算等研究提供平台。
由中国科学院院士、物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心研究员高鸿钧领导的联合研究团队对自旋-1/2反铁磁海森堡链的构建及其自旋调控进行了研究。这项研究开发了一种全新的表面合成策略,利用氮杂原子邻位碳氢活化反应构建纳米石墨烯链状聚合物。利用化学键来区分非接触式原子力显微镜,对这种聚合物链的化学结构进行成像,并结合其端基结构来阐明反应机制。聚合物各单元中心的二氮混合物与基底之间的电荷转移,产生S=1/2净自旋。这种自旋相互耦合,表现出与链长奇偶性有关的磁基态。通过测量非弹性隧道穿谱,研究在具有偶数单元的聚合物链中发现了自旋激励,而在具有奇数单元的聚合物链中发现了强度调制的近藤共振。根据自旋-1/2反铁磁海森堡模型的计算模拟,偶数聚合物链的磁基状态为自旋单重状态,其费米面附近表现为相对于零偏压对称的自旋激发信号,而奇数聚合物链的磁基状态为自旋双重状态,其净自旋主要分布在聚合物的奇数单元上。因此,近藤共振出现在其奇数单元上,而偶数单元只表现为自旋激发。实验观察到的自旋激发能间隙随链长增加呈指数级衰减。这种现象与理论模型中无限长链上的零能隙自旋激发是一致的。
以上研究创造性地利用碳氢活化反应构建纳米石墨烯聚合物链,通过氮混合引入π磁性发现其自旋量子状态的偶像效应和可能的零能间隙自旋激发。这是世界上第一次基于纳米石墨烯的自旋-1/2反铁磁海森堡链,为未来有机纳米自旋电子学的应用奠定了基础,为量子模拟和量子计算的研究提供了一个平台。
Building相关研究成果 spin-1/2 antiferromagnetic Heisenberg chains with diaza-以nanographenes为题,发表在《自然-合成》中(Nature Synthesis)上面。研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划和中国科学院有关项目的支持。
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